Dan Zhu#, Lingxing Zan#,*, Yunchuan Tu*, Wenlin Zhang, Hongling Zhang, Yuxin Luo, Lu Liu, Jiawen Zheng, Qiang Weng, Qingbo Wei, Di Li, Xin Bo*, Chuan Zhao*, Feng Fu, Science China Chemistry, 2025, 68

在电解水阳极催化剂的研发中，掺入硫元素往往可促进其表观电流密度，其中，电流密度的提升一部分源自于本征析氧催化过程，但也不可避免的由电极自身电氧化引起了表面重构，因而产生额外的电流叠加，从而导致长期使用时的活性降低，对催化剂本征活性的判断产生误导。这种催化剂的表面重构机理仍然复杂且有争议。为此，我们采用了原位电化学-光谱方法来研究金属硫化物异质催化剂[(CoNi)_xS_y]上的精确界面活化过程，该催化剂在190 mV过电位下可产生100 mA cm^-2的催化电流密度。原位微分电化学质谱（DEMS）表明晶格S被电化学氧化为SO、SO₂和SO₄^2-物种以及配位不饱和金属位点。原位拉曼光谱和原位表面增强红外吸收光谱证实了硫化物→氧化物→羟基氧化物的相变，最终羟基氧化物充当析氧反应的活性位点。密度泛函理论还模拟了这一过程，并阐明了表观活性在析氧过程中衰减的动力学过程。本研究展示了特定掺硫催化剂的结构演变，并建立了实时反应下真实活性的鉴定方法。

共同第一作者：延安大学硕士研究生朱丹，延安大学昝灵兴副教授

通讯作者：重庆大学涂云川博士，BV伟德官方网站薄鑫副研究员，新南威尔士大学赵川院士

全文链接：https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-024-2622-4